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超快激光诱导单晶硅瞬态光学性质演化机理.docx
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超快激光诱导单晶硅瞬态光学性质演化机理.docx
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0. 引 言
自 1960 年世界上第一台激光器诞生后,在科研工作者们的不断努力和尝试下,激光
器的激光质量不断优化,激光脉冲宽度越来越小,同时峰值功率越来越大。超快激光器的
出现及推广为纳米制造技术提供了加工范围广、加工材料热影响小、微纳加工步骤简单的
高精度加工方法
[1-5]
。硅作为典型的红外窗口材料,国内外学者在激光与单晶硅材料相互作
用领域进行了大量研究。如:Nejadmalayeri 等人用飞秒激光器在硅材料上写入波导,首次
用飞秒激光脉冲直接在晶体硅上刻录低损耗的光波导,该成果对硅基光子器件的发展具有
一定的指导意义
[6]
。Kaemmer 等人用皮秒激光脉冲直接在硅中写入单模波导,发现了硅表
面的波导结构是多脉冲累积作用的结果
[7]
。Wang 等人用纳秒激光器在硅上横向写入了波
导,与传统的书写方法相比,该方法极大地减少了不对称波导轮廓的形成
[8]
。Zazo 等人研
究了在深紫外波长的准分子激光在硅表面形成的周期性表面结构,发现了暴露在低激光通
量下的硅表面区域具有微孔和纳米孔的特征
[9]
。Gao 等人用脉宽为 8 ps、波长为 532 nm 的
激光器在硅表面诱导产生了周期大小约为 528.5 nm 的激光诱导周期性表面结构(LIPSS),
对基于皮秒激光的单晶硅表面改性领域有重要意义
[10]
。Ji 等人通过使用皮秒激光辐照和化
学蚀刻的方法制备了反射率小于 6%且疏水性良好的硅表面,为低成本制取减反射结构提
供了可行方法
[11]
。
激光与硅表面相互作用不同于其他传统机械加工方法以及化学加工方法,激光与硅相
互作用结果不仅依赖于激光光源参数的变化,同时还依赖于硅表面的光学性质的变化。因
此在激光与硅相互作用的过程中,硅表面的光学性质变化趋势的研究尤为必要,此前的研
究集中在激光引起的硅表面光学性质发生的永久性变化。文中旨在探究激光入射时硅表面
产生的瞬态光学性质的变化过程。
晶体的物态变化对激光入射过程中其表面的光学性质有显著的影响,因此对单晶硅表
面的相变激光能量密度阈值的计算至关重要。考虑到晶体相变过程的时间约在 10~100 ps
之间,且亚皮秒激光和皮秒激光的脉宽与相变过程的时长接近,因此需要考虑单晶硅相变
前后的电子热容、晶格热容等变化,还应在双温方程中引入相变潜热项用以模拟相变过程
中晶格势能的变化
[12]
。文中基于双温方程、载流子数密度模型以及 Drude 模型,探究了不
同能量密度和不同脉冲宽度的亚皮秒到皮秒范围的单脉冲激光辐照单晶硅材料时其表面的
瞬态光学性质的演化机理。
1. 基于双温方程的载流子数密度模型
文中希望通过数值计算的方法探究不同脉宽和不同能量密度的激光作用于硅表面时其
光学性质的变化。激光与靶材作用过程中存在电子-晶格弛豫现象,该弛豫时间约为 1 ps,
因此对于超短脉冲激光而言需要使用双温方程区分电子温度与晶格温度。对金属靶材而
言,在激光辐照的过程中,电子通过逆韧致辐射的方式吸收光子能量。电子获得能量后将
其传递给声子,引起晶格势能的增加。而激光与半导体靶材作用的过程中,激光首先激发
电子空穴对,由这些载流子代替金属中的电子的作用,作为吸收激光能量的载体将能量转
移至晶格中,在此基础上考虑了载流子数密度并得到适用于半导体靶材的双温方程组,如
公式(1)所示
[12-16]
:
CC∂TC∂t=∇⋅(KC∇TC)−CCτe(TC−TL)+SCL∂TL∂t=∇⋅(KL∇TL)+CCτe(TC−TL)∂N∂t=αhνΩI+β2hνΩ2I2−γN3+θN−∇⋅JS=(α+ΘNC)IΩ+βI2Ω2−∂N∂t(Eg+3kBTC)−N∂Eg∂TL∂TL∂t−∇⋅((Eg+4kBTC)J)CC∂TC∂t=∇⋅(KC∇TC)−CCτe(TC−TL)+SCL∂TL∂t=∇⋅(KL∇TL)+CCτe(TC−TL)∂N∂t=αhνΩI+β2hνΩ2I2−γN3+θN−∇⋅JS=(α+ΘNC)IΩ+βI2Ω2−∂N∂t(Eg+3kBTC)−N∂Eg∂TL∂T
L∂t−∇⋅((Eg+4kBTC)J)
(1)
式中:C
C
、
C
L
分别为载流子热容和晶格热容;K
C
、K
L
分别为载流子导热系数和晶格
导热系数;τ
e
为电子-晶格能量弛豫时间;S 为热源项,整合了激光能量的输入以及电离和
复合过程的能量变化;N 为载流子数密度;α 为单光子吸收系数;β 为双光子吸收系数;h
为普朗克常量;ν 为光波频率;Ω = 1 − R,R 为靶材对激光的反射率;θ 为碰撞电离系数;
γ 为俄歇复合系数;J 为载流子电流矢量;Θ 为自由载流子截面面积;k
B
为玻耳兹曼常数;
E
g
为带隙宽度。
由于相变发生在 10~100 ps 范围内,在模拟皮秒激光及脉宽大于皮秒量级的激光入射
过程中,当硅的晶格温度达到熔点和沸点温度时需要考虑硅的相变过程 。由于晶格温度的
变化直接影响到计算模型中载流子数密度的变化,需要建立贴近实际情况的晶格温度变化
模型。综上所述,对于亚皮秒和皮秒激光需要对晶格温度项进行相变修正,如公式(2)所
示:
CeqL∂TL∂t=∇⋅(KL∇TL)+CCτe(TC−TL)CLeq∂TL∂t=∇⋅(KL∇TL)+CCτe(TC−TL)
(2)
公式(1)中的 C
L
被修正为等效热容 C
L
eq
,C
L
eq
由公式(3)描述:
CeqL = CL±Lmδ(TL−Tm)±Lvδ(TL−Tv)δ(TL−Tm)=12π−−√Δe−[(TL−Tm)22Δ2]δ(TL−Tv)=12π−−√Δe−[(TL−Tv)22Δ2]CLeq = CL±Lmδ(TL−Tm)±Lvδ(TL−Tv)δ(TL−Tm)=12πΔe−[(TL−Tm)22Δ2]δ(TL−Tv)=12πΔe−[(TL−Tv)22Δ2]
(3)
式中:L
m
为熔化潜热的数值;δ 为用于表示相变平稳过度的一个函数;L
m
和 L
v
前和的
正负号取由吸放热过程决定;Δ 在 10~100 K 之间,取决于温度梯度
[12]
。
介电常数和电子数密度的关系如公式(4)所示:
εSi=ε0Si−Wpω2(1+iνω)Wp=Ne2m∗ε0−−−−−√εSi=εSi0−Wpω2(1+iνω)Wp=Ne2m∗ε0
(4)
式中:ε
Si
0
为硅在未激发状态下的初始介电常数;W
p
为等离子体频率;ν 表示载流子弛
豫时间;ω 为入射光的角频率,ω=2πc/λ;N 为电子数密度;e 为电子的电量;m
*
为载流子
光学有效质量;ε
0
为真空介电常数。
此时硅的复折射率可以由公式(5)表示:
n∼=εSi−−−√=ε0Si−Wpω2(1+iνω)−−−−−−−−−−−−−−−�⎷��=n+ikR=(n−1)2+k2(n+1)2+k2n∼=εSi=εSi0−Wpω2(1+iνω)=n+ikR=(n−1)2+k2(n+1)2+k2
(5)
其中,复折射率 n∼n∼的实部为折射率 n,虚部为消光系数 k,由 n 和 k 可以计算出反
射率 R 的值,反射率的改变直接反馈到公式(1)中,影响激光辐照过程中单晶硅表面对激光
能量的吸收。
趋肤深度的表达式如公式(6)所示:
d=λ04πkd=λ04πk
(6)
式中:d 为趋肤深度;λ
0
为入射光在真空中的波长。
2. 双温方程求解与载流子数密度计算
假定仿真对象是在洁净的大气环境中进行的,由于超短脉冲激光的脉宽远小于材料与
外界的热传递时间,边界条件及初始条件如公式(7)所示:
∂TC∂x∣∣∣x=0=∂TC∂x∣∣∣x=r=∂TL∂x∣∣∣x=0=∂TL∂x∣∣∣x=r = 0TC=TL=300 KN=1018 m−3∂TC∂x|x=0=∂TC∂x|x=r=∂TL∂x|x=0=∂TL∂x|x=r = 0TC=TL=300 KN=1018 m−3
(7)
单晶硅的模型参数汇总见表 1,供后续章节使用。
表 1 单晶硅的模型参数
Tab. 1 Model parameters of monocrystalline silicon
Quantity
Symbol
Value
Electron-hole pair heat conductivity
[16]
K
C
/W·(m·K)
−1
7.1×10
−3
T
C
−0.5552
Lattice heat conductivity
[16]
K
L
/W·(m·K)
−1
1.585×10
5
T
L
−1.23
Carrier heat conductivity
[16]
C
C
/J·(m
3
·K)
−1
3
Nk
B
Lattice heat capacity
[16]
C
L
/J·(m
3
·K)
−1
1.978×10
6
+354
T
L
−3.68×10
6
/
T
L
2
Auger recombination coefficient
[16]
γ/
m
6
·s
−1
3.8×10
−43
Ambipolar diffusion coefficient
D/
m
2·
s
−1
(300×1.8×10
−3
)/
T
L
Impact ionization coefficient
[16]
θ
/s
−1
3.6×10
10
exp(−1.5
Eg
/(
k
B
T
C
))
Effective electron mass
[14]
m*/
kg
9.1×10
−31
(0.15+3.1×10
−5
T
C
)
Energy relaxation time
[16]
τ
e
/s
0.5×10
−12
{1+[
N
/(2×10
27
)]
2
}
Interband absorption (532 nm)
[17]
α/
m
−1
5.02×10
5
exp(
T
L
/430)
Two-photon absorption (532 nm)
[18]
β
/s·m·J
−1
0
Free-carrier absorption cross section (532 nm)
[19]
Θ
/m
2
0
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