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硫代受阻酚复合抗氧剂对聚丙烯直流电缆绝缘空间电荷与直流预压击穿特性的影响.docx
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硫代受阻酚复合抗氧剂对聚丙烯直流电缆绝缘空间电荷与直流预压击穿特性的影响.docx
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1 引言
高压直流电缆输电是实现电能大容量、远距离、低损耗传输和海上风电等
新能源并网的重要手 段
[1]
。相比于传统交联聚乙烯电缆绝缘,聚丙烯 电缆绝缘
具有以下特点:① 作为热塑性绝缘,可熔融再利用;② 无需交联,加工工艺简单、
能耗低;③ 不引入交联副产物,无需脱气处理;④ 电气与耐热性能优异,是环保
型、可回收电缆绝缘的重要发展方向
[2,3]
。2015~2016 年,意大利 Prysmian 先
后成功研制±320 kV、±525 kV 和±600 kV 聚丙烯绝缘高压直流电缆,并通过出
厂试验。2019 年,上海交通大学江平开教授团队和上海华普电缆公司联合开发
了 35 kV 及以下聚丙烯电缆,并宣布研制成功。
聚丙烯热塑性高压直流电缆绝缘的电导、空间电荷与击穿特性是评价其电
学性能的关键性指 标
[4,5]
。同时,在电网换相换流器(Line commutated converter,
LCC)-HVDC 输电系统中通常存在电压极性反转的工况
[6]
。研究表明,极性反转
会使电缆绝缘的局部电场急剧升高,导致击穿强度降低
[7,8]
。因此,PP 绝缘在极
性反转条件下的空间电荷与击穿性能亟需改善。
近年来,关于无机纳米颗粒调控 PP 电气性能的研究较多,如有研究表明在
PP 中添加 0.5 wt%的纳米 MgO 可明显抑制空间电荷的注入
[9]
。然而在实际电
缆生产过程中,无机纳米颗粒易在基体内部发生团聚,从而对 PP 的电气性能产
生负面影响。而有机小分子添加剂由于其优异的分散性和具有功能化的基团等
优势,成为 PP 电缆绝缘改性的热点方向
[10,11]
,如提高 PP 抗氧化性能上表现优异
的一类有机小分子——抗氧剂
[12]
。
PP 主链上的叔碳原子在光、热和应力的作用下易于发生脱氢过程,并在氧
的参与下发生一系列链式反应,最终导致绝缘的使用寿命缩短
[13,14]
。为了提高
PP 电 缆 绝 缘 的 抗 氧 化 性 能 ,通 常 在 PP 中 添 加 抗 氧 剂
[15]
。 受 阻 酚 类 抗 氧 剂
(Hindered phenolic antioxidant)是一种常用于聚烯烃材料中的抗氧剂,其抗氧
化机理是所含的酚羟基可通过质子转移过程捕获基体中的自由基,抑制材料的
自氧化过程。而硫代受阻酚类抗氧剂兼具主抗氧剂和辅抗氧剂的功能,在上述
捕获自由基过程的基础上,其所含的硫醚基可以清除基体中的氢过氧化物,从而
进一步抑制链式反应。由此可见,硫代受阻酚类抗氧剂是一种具有高效抗氧化
性能的添加剂,但关于其对于高压直流聚丙烯电缆绝缘的电气性能的研究不足,
影响机理尚不明确,因此本文选用两种同分异构的硫代双酚抗氧剂进行对比研
究,旨在探明硫代双酚抗氧剂对 PP 空间电荷与击穿性能的影响机理,同时分析
抗氧剂的官能团位置差异对 PP 空间电荷与击穿性能的影响差异。
本文通过熔融共混法制备了受阻酚类抗氧剂含量为 0.3 wt%的 PP/AO300
和 PP/AO736 绝缘料,并以纯 PP 作为参照。研究了抗氧剂对聚丙烯绝缘电导、
空间电荷及极性反转电压下击穿特性的影响规律,并基于量子化学计算分析了
抗氧剂对聚丙烯击穿性能的影响机理。
2 试验安排
2.1 试样 的制备
本文试样所使用的基体材料为等规聚丙烯(Isotactic polypropylene, iPP),
所选用的两种具有同分异构结构的受阻酚类抗氧剂分别为 4,4’-硫代双(6-叔丁
基间甲酚)(AO300)和 4,4’-硫代双(6-叔丁基邻甲酚)(AO736)。三种原料的基本
信息如表 1 所示,两种抗氧剂的分子结构如图 1
[10, 12]
所示。
表 1 iPP 与两种抗氧剂的基本信息
基本信息
iPP
AO300
AO736
化学名称
等规聚丙烯
4,4’-硫代双(6-叔丁基间甲酚)
4,4’-硫代双(6-叔丁基邻甲酚)
熔点/℃
176
162
126
分子量
—
358.54
358.54
纯度(%)
99.8
99.5
99.5
生产厂商
绿洲石油
有限公司
北京百灵威
科技有限公司
北京百灵威
科技有限公司
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图 1
图 1 AO300 和 AO736 的分子结构
采用熔融共混法将 0.3 wt%的 AO300 和 AO736 抗氧剂分别与聚丙烯绝缘
进行 复 合, 通 过 热压 成 型方 法 制备 了 两种 聚 丙烯 / 抗 氧剂 绝 缘料 ( 以 下 简 称 为
PP/AO300 和 PP/AO736),并设置 PP 绝缘样品作为试验对照组。
2.2 电导 率测试
采用三电极法测量绝缘试样的电导率。测试温度分别为 30 ℃、50 ℃、
70 ℃和 90 ℃,施加电场为 1~30 kV/mm。为保证流经试样的极化电流和吸收
电流充分衰减至零,将绝缘试样在外施电场下极化 60 min,仅选取最后 1 min 内
的电流平均值作为流经绝缘试样的电导电流。试样厚度为(250±10) μm。
2.3 空间 电荷分布测试
采用脉冲电声法(Pulsed electro-acoustic, PEA)测量绝缘试样在 30 ℃下
的空间电荷分布,其中正高压电极由半导体材料制成,负接地电极由金属铝制成。
极化电场为 50 kV/mm,极化时间为 30 min。试样厚度为(250±10) μm。
2.4 极性 反转电压下的直流击穿场强测 试
采用球板电极测量绝缘试样的直流击穿场强和预压反极性击穿场强。首先
采用负极性直流电压对绝缘试样进行直流预压,电场强度为-50 kV/mm;随后将
负极性直流电源的电压在 30 s 内由预压电压降至 0 V,并将电源切换至正极性
电压,以 1 kV/s 的速率匀速升压,直至试样击穿。在每个样品上选取 12 个点进
行击穿测试,测试温度分别为 30 ℃、50 ℃、70 ℃和 90 ℃,试样厚度为(70±5)
μm。
2.5 等温 放电电流测试
采用等温放电电流法(Isothermal discharge current, IDC)表征绝缘试样的
陷阱能级分布。首先将试样在 50 kV/mm 的电场下极化 30 min,随后测量试样
在 去 极 化 过 程 下 的 放 电 电 流 。 测 试 温 度 保 持 为 70 ℃ ,试 样 厚 度 为 (250±10)
μm。
基于 Simmons 提出的 IDC 理论
[16]
,陷阱密度 N
t
(E
t
)和陷阱能级 E
t
可以通过
以下公式计算
Nt(Et)=2dItel2kBTNt(Et)=2dItel2kBT
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