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西南科技大学地质工程硕士专业学位论文 第 I 页
摘 要
酸矿废水中砷来自砷硫化物的氧化释放,它们导致地表和地下水
出现高砷,对环境和当地人类造成威胁。本文采用羟基磷灰岩和砷(V)
分别作为碱性介质和污染物。通过在骨炭表面建立不同程度的锰包覆
层,开展包覆层对吸附行为的调查。采用柱实验调查砷(V)在骨炭中
的迁移行为,并建立起相应的滞留能力与包覆层发育之间的定量关系。
开展五因素三水平 27 组析因实验,调查 Fe、Al、Mn 三种常见阳离子
对砷迁移行为影响。并运用 Matlab 软件进行迁移数值模拟。主要研究
结果如下:
(1)锰包覆层可以有效地提高骨炭对砷(V)的吸附能力,并且
吸附量是新鲜骨炭的 78 倍。
(2)在相同的解吸条件下,锰包覆层比新鲜骨炭能够固定更多的
砷(V)。各种锰包覆骨炭解吸砷的比例是吸附砷的量的 0.02-0.6%,
这优于新鲜骨炭(30%)。在锰包覆量高的骨炭(B5,B6 和 B7)发
现两个解吸过程。
(3)骨炭对砷的滞留能力与锰包覆量呈正比关系,其中滞留因子
(Y)=15.1X+19.8。
(4)锰包覆骨炭的中和能力随着骨炭包覆量增大而减小。锰包覆
骨炭具有强的抗酸抗碱能力。骨炭中的磷酸盐释放相对于钙是抑制的,
这由于 H
2
PO
3
-
和 Mn
2+
的表面沉淀。
(5)利用 Matlab 可以很好的模拟 As(V)在多孔介质骨炭中的迁移
数值,具有潜在的预测应用前景。
关键词:砷 酸矿废水 锰包覆羟基磷灰岩 迁移 数值
模拟
西南科技大学地质工程硕士专业学位论文 第 II 页
Abstract
Arsenic in the acid mine drainage comes from the weathering of
arsenic-containing pyrite and arsenopyrite, which leads to the high concentration arsenic
of surface and groundwater. It threatens the environment and local people satefy.
Permeable reactive barrier (PRB) is a effective treatment technology for acid mine
drainage, which remove most of heavy metals and arsenic by adsorption and
precipitation. In this study, we took bone char and arsenic (V) respectively as alkali
media and contaminant. With building the different loads of manganese coating on
media, we experimentally investigated the effects of coating layer on adsorption
behaviors, including maximal adsorption, kinetic and desorption. The transport behavior
of arsenic (V) in bone char also was investigated using column experiment, the
corresponding relation of coating layer and retention ability of arsenic (V) was
quantitatively described. At the same time, the Five factors and three levels 27 groups
factorial experiment to investigate Fe, Al, Mn three common cation effect on the
migration behavior of arsenic. As transport was modeled based on Matlab. The main
results of study can summrized as follow:
(1) Manganese-coated layer can efficiently improve the adsorption capacity of
arsenic (V) on bone char as high as 78 times than fresh bone char. The maximum
adsorption capacity is 9.46 mg/g at pH=4 for As (V).
(2) Manganese-coated layer immobilize more arsenic (V) than fresh bone char
under the same desorption condition. The desorbed arsenic proportion from various
manganese-coated bone char is 0.02-0.6% of adsorbed arsenic amount, which is
superior to fresh bone char (30%). Two desorption processes were found in those high
manganese-coated bone char (B
5
, B
6
and B
7
).
(3) The retention intensity of arsenic (V) in bone char linearly increases with the
manganese-coated amount, which the retardation factor (Y) = 15.1 X (manganese
amount, mg/g) + 19.8.
(4) The neutralization ability of various manganese-coated bone char decreases
with the degree of coating of bone char. The resistances of manganese-coated bone char
to acid and alkali environment are strong. The phosphate release from bone char is
西南科技大学地质工程硕士专业学位论文 第 III 页
inhibited in comparison of calcium due to the surface precipitation of H
2
PO
3
-
and Mn
2+
.
5. It can be well simulated the As (V) to migrate values bone char in porous media
when using Matlab, and whch have potential predictive applications.
Key words: arsenic; acid mine drainage; manganese-coated bone char; migration;
numerical simulation
西南科技大学地质工程硕士专业学位论文 第 IV 页
目 录
1 绪论 .............................................................. 1
1.1 砷的地球化学性质 ........................................ 1
1.2 高砷酸性矿山废水 ........................................ 3
1.3 可渗透反应墙 ............................................ 6
1.4 包覆技术的运用 .......................................... 7
1.5 本文研究的内容和目的 .................................... 7
1.5.1 选题依据 .......................................... 7
1.5.2 研究目的 .......................................... 8
1.5.3 研究内容 .......................................... 8
2 锰包覆羟基磷灰岩的制备和性能表征 ............................. 10
2.1 实验部分 ............................................... 10
2.1.1 材料和仪器 ....................................... 10
2.1.2 锰包覆羟基磷灰岩的制备 ........................... 11
2.1.3 锰包覆羟基磷灰岩的包覆情况表征 ................... 11
2.1.4 锰包覆羟基磷灰岩的抗酸抗碱实验 ................... 12
2.2 实验结果与讨论 ......................................... 12
2.2.1 化学成分分析 ..................................... 12
2.2.2 XRD 分析 ......................................... 13
2.2.3 扫描电镜图 ....................................... 14
2.2.4 比表面积与能谱分析 ............................... 16
2.2.5 中和能力的评价 ................................... 17
2.2.6 抗酸抗碱评估 ..................................... 19
3 锰包覆羟基磷灰岩对 As(V)吸附性能的实验 ....................... 21
3.1 实验部分 ............................................... 21
西南科技大学地质工程硕士专业学位论文 第 V 页
3.1.1 主要试剂与仪器 ................................... 21
3.1.2 锰包覆羟基磷灰岩的等温吸附实验和解吸实验 ......... 21
3.1.3 锰包覆羟基磷灰岩的柱吸附实验 ..................... 22
3.2 实验结果与讨论 ......................................... 22
3.2.1 CDE 模型拟合 ..................................... 22
3.2.2 Freundlich 吸附模型 .............................. 25
3.2.3 Langmiur 吸附模型 ................................ 27
3.2.4 解吸实验 ......................................... 28
4 Fe、Al、Mn 阳离子对骨炭滞留砷能力评价 ....................... 30
4.1 Fe、Al 和 Mn 的来源 ..................................... 30
4.2 析因实验的原理 ......................................... 31
4.3 达西定律和渗透性原理 ................................... 35
4.4 实验目的和设计 ......................................... 40
4.5 实验结果与讨论 ......................................... 44
4.5.1 砷滞留与 Fe、Al、Mn 关系 .......................... 44
4.5.2 流速、Fe、Al、Mn 之间的关系 ...................... 46
5 Matlab 在迁移行为中的模拟 ..................................... 49
5.1 对流扩散方程基本原理 ................................... 49
5.2 Matlab 与偏微分方程有限差分方法的简单介绍 .............. 50
5.3 基本代码 ............................................... 60
5.4 迁移行为 ............................................... 62
结 论 ........................................................ 65
参考文献 ........................................................ 68
致 谢 ........................................................ 75
攻读硕士学位期间发表的论文及科研成果 ............................ 76
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