我们探索作为3维(3D)层状可逆储氢材料的Ca插入共价有机骨架1(CaCOF-1)的潜力和优势。密度泛函理论计算表明,通过改变CaCOF-1的层间距离,可以实现一系列亚稳结构,且层间距离在4.3-4.8Å范围内。当每个Ca上吸附四个氢分子时,可以产生4.54 wt%的高氢吸收量,并且结合能落在0.2-0.6 eV / H 2的理想范围内。而H 2 吸收是H 2下的自发过程 在较宽的条件下,通过合理的外部压力调整层间距离可能会压缩CaCOF-1,从而释放出所有氢分子,并使材料恢复至原始状态,以供回收利用。这为逐步,可控地提取共价有机骨架中的氢分子提供了一种新方法,满足了在环境温度下可逆储氢的实际需求。