甲烷催化裂解制氢具有过程简单、产物易分离、无COx产生等优点,是一种潜在的制氢工艺。本工作采用浸渍法制备Ni/SiO2介孔催化剂,通过N2吸附-脱附、X射线衍射、程序升温还原、扫描电子显微镜和透射电子显微镜对反应前后的催化剂结构及生成炭的形貌进行表征,研究了焙烧温度、金属负载量和反应温度对其甲烷催化裂解性能的影响。结果表明,所制备的Ni/SiO2催化剂具有较好的介孔结构,焙烧温度对催化剂的结构性质和催化性能影响较小,但会改变Ni晶粒在催化剂表面团聚程度。随着金属负载量的增加,催化剂的活性呈现先增加后降低的趋势,其中30%Ni/SiO2催化剂的催化活性最佳。反应温度会显著影响催化剂的活性、稳定性以及生成炭的形态;较高反应温度导致催化剂的稳定性降低和包覆炭的形成。在30%Ni/SiO2催化剂上、550°C下反应1000 min,甲烷转化率为9.8%,纤维炭产率约为650°C下的7.2倍。
