新型镍基Claus尾气加氢脱硫催化剂水中毒改性及其性能评价
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2020-01-08
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新型镍基 Claus 尾气加氢脱硫催化剂水中毒
改性及其性能评价
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曾凯，杜小弟，鲁茜，屈中伟，郭丽萍
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基金项目：武汉理工大学自主创新研究基金（2010-ZY-LX-008）
作者简介：曾凯，（1986-），男，硕士研究生，工业催化
通信联系人：郭丽萍，（1960-），女，教授，应用催化与计算化学. E-mail: 1136293603@qq.com
（武汉理工大学理学院化学系，武汉 430070） 5
摘要：本文采用共沉淀法制备了 Ni/γ-Al
2
O
3
-MgO，通过 SO
2
加氢反应活性测试、XRD 表征和
TG-DSC 分析考察了 Mg 改性对 Ni/Al
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3
的影响。结果显示：Ni:Al:Mg=1:2:2 时，有水条件下
SO
2
完全转化为 H
2
S 的最低温度可达 220℃。Mg 的加入减弱了活性组分 Ni 和载体 Al
2
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之间的
作用，使镍铝尖晶石的生成量减少，Al
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3
的水合产物 AlO(OH)生成量也有所下降。Mg 改性
可有效提高 Ni/Al
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3
的抗水性能。10
关键词：加氢；Ni/γ- Al
2
O
3
；改性；活性；XRD
中图分类号：O643.3
Performance evaluation of Ni-based hydrodesulfurization
catalyst water-poisoning for Claus tail gas
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Zeng Kai, Du Xiaodi, Lu Qian, Qu Zhongwei, Guo Liping
(Department of Chemistry,School of Science,Wuhan University of Technology, WuHan 430070)
Abstract: This paper prepared Ni/γ-Al
2
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3
-MgO by co-precipitation, used SO
2
hydrogenation
activity test, XRD characterization and TG-DSC analysis investigated the effect of Mg modifying
to Ni/γ-Al
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3
. The results showed that: When Ni: Al: Mg = 1:2:2, there are 30% water under the 20
conditions, the minimum temperature of complete conversion of SO
2
to H
2
S can reach 220 ℃.
The addition of Mg reduced the interaction between the active component of Ni and Al
2
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3
carrier,
and reducing the formation of nickel-aluminum spinel, Al
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3
of the hydration product of AlO (OH)
formation has declined.Mg modification can improve the water resistance of Ni/Al
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O
3
.
Keywords:
hydrogenation; Ni/Al
2
O
3
; modification; activity; XRD 25
0 引言
石油炼制、天然气净化和许多工业尾气中的 SO
2
一般都采用 Claus 工艺进行回收处理
[1-2]
。但 Claus 尾气中仍含有少量未被除尽的 SO
2
（体积分数约为 0.15~0.3%），需经过进一
步的处理才能达到现行排放标准
[3]
。SCOT 工艺是目前应用最多的 Claus 尾气加氢脱硫工艺，30
其关键技术是加氢脱硫催化剂，现在工业上常用的是 CoMo/γ-Al
2
O
3
[4]
，其催化加氢温度在
260～280℃，且价格昂贵，故近几年 Claus 尾气低温加氢脱硫催化剂的研究受到重视。
在研究低温加氢脱硫技术方面，有文献报道
[5-6]
Fe、Ni 的硫化物对 Claus 尾气的加氢脱
硫有更好的低温活性。以 Ni 作为活性组分，采用共沉淀法制备，在空速达到 6000h
-1
的情况
下，该催化剂具有与 Co、Mo 催化剂类似的 SO
2
选择性还原活性，且催化反应温度在 22035
℃，但水蒸汽的存在会严重影响 Ni/γAl
2
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3
催化剂的活性
[7-8]
。本文研究了 Ni-Al 催化剂在
水蒸汽下的催化反应活性及其表面的吸附和反应行为，探讨了反应前后催化剂的表面及其结
构变化，并通过掺杂改性提高了 Ni/γ-Al
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催化剂的抗水性能。
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