Ni，Pd，Pt负载α-MoC催化水煤气变换反应理论-论文

氢能因清洁高效、可再生等优点，被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源。水煤气变换反应是工业上常用的反应，在将CO废气回收利用的同时也是一种重要的制氢手段，具有治理环境和节能减排的双重优点。α-MoC作为一种催化载体，显示出优异的特性。Pd,Ni,Pt基催化剂是水煤气变换反应常用的催化剂。为了进一步了解α-MoC载体在水煤气变换反应中的作用和其负载不同金属时的催化性能，密度泛函理论和动力学蒙特卡洛方法考察了Ni4/α-MoC(111)，Pd4/α-MoC(111)和Pt4/α-MoC(111)上的反应机理和活性。研究结果显示，在Ni4/α-MoC(111)和Pd4/α-MoC(111)，水煤气变换反应为氧化还原路径:CO直接与H2O分解产生的氧结合，生成CO2;在Pt4/α-MoC(111)催化剂上，水煤气变换反应通过羧酸盐路径发生:CO与H2O分解产生的羟基结合，生成羧酸盐中间体，最后分解成CO2。Ni4/α-MoC(111)和Pd4/α-MoC(111)催化剂上水煤气变换反应的能垒较高，因此催化剂活性和H2的转换频率较低。Pt4/α-MoC(111)催化剂上，由于CO的强稳定性导致活性