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喜马拉雅珠峰地区冬季大气气溶胶化学组分及光学特征.docx
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喜马拉雅珠峰地区冬季大气气溶胶化学组分及光学特征.docx
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0 引言
大气气溶胶的化学组成非常复杂,分为水溶性无机离子组分和碳质组分等
[ 1]
。水溶性离子组分中,硫酸盐、硝酸盐和铵盐主要来自于前体物在大气中
的二次反应,并且会受气象要素如温度和湿度的影响
[ 2-3]
。碳质组分包括有机
碳(OC)、元素碳(EC)等
[ 4]
。元素碳(也称作 BC)具有良好的化学稳定
性,可以作为人为一次排放源的标识物质
[ 5]
,主要由化石燃料和生物质的不
完全燃烧产生
[ 6]
。元素碳的来源和组分均比较复杂,既包括由排放源(化石
燃料或生物质燃烧)直接排放的一次有机碳,又包括一些大气中气态前体物
(如 VOCs 等)经过光化学反应,凝结凝聚及吸湿增长后生成的二次有机碳
(SOC)
[ 7-8]
。大气气溶胶影响大气辐射、云物理和降水等过程,是非常重要
的气候强迫因子
[ 9]
;同时大气气溶胶对冰冻圈的消融也产生显著影响,喜马
拉雅和青藏高原(HTP)地区尤其如此
[ 10-11]
。大气气溶胶的气候、环境效应
受到气溶胶的化学组成、质量浓度等方面影响,而气溶胶的化学组成、质量浓
度则取决于其来源与传输过程。因此,了解背景地区气溶胶的理化性质,对确
定气溶胶的来源区域,阐明人为污染物的远程传输机制,以及评估气溶胶的气
候与环境效应具有重要意义。
碳质气溶胶中黑碳(BC)在可见光波段具有超强吸光能力,通常被认为
是导致正辐射强迫的最重要的气溶胶成分
[ 12-14 ]
,模式得到 BC 也是导致雪冰
消融的主要因子
[ 15]
。然而,越来越多的证据表明,某些 OC 在近紫外、可见
波段也具有很强的吸光能力,这部分 OC 被称为棕色碳(BrC)
[ 16-20]
。许多基
于水溶液萃取的水溶性棕色碳吸光性质的研究在喜马拉雅和青藏高原(HTP)
地区陆续开展起来
[ 21-24]
。采用水溶液萃取的方法可以避免水不溶性物质(如
![](https://csdnimg.cn/release/download_crawler_static/87489184/bg2.jpg)
黑碳)的干扰,但一些水不溶性有机碳成分也具有吸光性
[ 25]
,会对棕色碳吸
光性质产生一定的低估。棕色碳除了具有与黑碳一样的一次来源外
[ 26-27 ]
,还
具有通过化学反应生成的二次来源
[ 28]
。一般来说,不同来源、不同地区和不
同季节的棕色碳具有不同的光学性质。因此,需要进行野外实验,以便更多地
了解棕色碳的时空变化。
珠峰地区位于喜马拉雅北坡(青藏高原南缘),很少受到人类活动影响。
然而,研究表明污染物可以通过大尺度大气环流和局地山谷风循环,从南亚跨
越喜马拉雅山脉输送到青藏高原
[ 29-32]
。青藏高原南缘受到夏季印度洋季风和
冬季西风控制,季风、西风交替使得区域气溶胶性质也随之发生变化
[ 33]
。喜
马拉雅青藏高原地区地处偏远,环境及气候条件恶劣,开展野外观测活动十分
困难,对于珠峰地区冬季大气气溶胶缺少针对性的研究。
本研究基于气溶胶膜采样,研究珠峰地区冬季大气的细颗粒物,包括大气
气溶胶的化学组分(无机离子组分和碳质组分),大气气溶胶中水溶性棕色碳
的吸光性质,以及确定珠峰站冬季气溶胶的可能来源,以期为揭示喜马拉雅和
青藏高原地区气候变化(如气温升高、冰川融化)与人为污染物(尤其是吸光
碳质气溶胶)之间的联系提供基础。
1 样品采集与实验分析
1.1 研 究 区 概 况
珠穆朗玛峰地区在气候、大气环流系统和环境特征等方面可作为喜马拉雅
中 部 地 区 的 典 型 代 表
[ 34-35 ]
。 珠 穆 朗 玛 峰 大 气 与 环 境 综 合 观 测 研 究 站
(28.36
o
N、86.95
o
E,海拔 4 276 m)(图 1),依托于中国科学院青藏高原
研究所。珠峰站位于定日县扎西宗乡,与珠峰大本营、定日县城和拉萨的距离
![](https://csdnimg.cn/release/download_crawler_static/87489184/bg3.jpg)
分别约 30 km 、80 km 和 650 km 。该 地区植被 稀疏、环 境恶劣且 人口稀少
[ 34]
。由于采样时期属于冬季(非季风期),大气环流以西风带为主。风向玫
瑰图表明本次采样期间主导风向为西南风。因此,除了大规模的大气环流,还
应该考虑当地地形对空气污染物运输的影响
[ 30]
。
图 1
图 1 珠峰站位置及本研究中风向玫瑰图
注:风速、风向数据选自采样期间
Fig.1 Map showing location of the Qomolangma Station for Atmospheric
and Environmental Observation and Research (QOMS) (left) and wind
rose plot colored by wind speed in this study (right)
1.2 采 集 样 品
PM
2.5
通过 PQ200 小流量采样仪(美国 BGI 公司生产)采集。PQ200 以
16.7 L⋅min
-1
的流速,将颗粒物收集至 47 mm 的 PALL 石英滤膜上。所有膜使
用前,为使膜中碳质气溶胶浓度降到最低,在 550 ℃的马弗炉中烧 8 h。采样
结束后,样品放入装有铝箔的膜盒中,并装进自封袋中,放在-18 ℃的冰箱中
![](https://csdnimg.cn/release/download_crawler_static/87489184/bg4.jpg)
或放在装有高效冰的保温箱中低温保存。运输时,膜样品盛放在有冰的保温箱
中。
在珠峰站进行为期一个月的 PM
2.5
采样实验(2017 年 11 月 19 日至 12 月
19 日),每日在固定时间内(北京时间 09:00 至次日 08:50)采集一个样
品,采样时长为 23 时 50 分,除去断电日共采集到 22 个样品。另外采样期间
采集了一个空白膜,以减少样品采集、运输及处理过程中可能带来的污染。空
白膜采集是把空白膜放在采样器中,不抽气,放置 10 min 后取出,保存及处
理方法与样品一致。所有数据都是扣除空白膜的。
1.3 实 验 分 析
打孔取 0.296 cm
2
的石英膜,用于测试 OC/EC,剩余部分用超纯水(Milli-Q,
18.2 MΩ,25 ℃ )进行 1 h 超 声萃 取 ,然后 用 0.45 μm 的聚 四氟 乙 烯滤 头过
滤。滤出液进行水溶性有机碳(WSOC)、离子色谱(IC)与紫外-可见光吸收
光谱(UV-Vis)测试。其中水溶性有机碳、离子色谱与紫外-可见光吸收光谱
的测试均在冰冻圈科学国家重点实验室完成,OC/EC 在中国气象局兰州干旱
气象研究所完成测试。
(1) OC/EC 测定
使用美国沙漠研究所研制的 DRI Model 2001A 有机碳/元素碳分析仪(美
国 Atmoslytic 公司生产),该仪器采用 IMPROVE 协议的热光反射法,关于仪
器测试原理可见文献[36-37]。测试样品前,需对仪器进行蔗糖标样较准实
验。加 5 个同一浓度不同体积的蔗糖标样进行测试,以测量值(μg C⋅m
-2
)为
横 坐 标 、 蔗 糖 用 量 ( μL ) 为 纵 坐 标 绘 制 标 准 曲 线 , 回 归 方 程 相 关 系 数
R²>0.990,表明仪器状态良好。
![](https://csdnimg.cn/release/download_crawler_static/87489184/bg5.jpg)
OC、EC 的检测限换算成大气中的浓度为 0.12 μg⋅m
-3
。空白膜中 OC,EC
测试浓度按照采样体积换算成大气中的浓度分别为 0.24、0 μg⋅m
-3
,所有测试
样品均高于空白值。采集的这批样品 EC 浓度普遍很低,部分样品由于低于检
测限从而未检测出 EC(在研究与 EC 相关项目时剔除掉这些点)。
(2) WSOC 测定
使用 TOC 分析仪(德国 Hanau 公司生产),按总碳/无机碳(TC/TIC)
的方法测定,滤出液中测得的总碳与总无机碳的差值即为总的水溶性有机碳
(TOC=TC-TIC)。仪器测试原理见文献[22]。测试样品前,配制梯度浓度
标液(浓度 分 别为 10、100、250、500、1 000、2 000 μg⋅ L
-1
)进行 仪器 标
定,每个梯度浓度做 3 组重复实验,在标准差范围内取平均值,以测量峰面积
值为横坐标、梯度浓度(μg⋅L
-1
)为纵坐标绘制标准曲线,回归方程相关系数
R
2
>0.990,表明仪器状态良好。另外,在本批样品的中间位置和最后进行标液
测试(浓度为 500、1 000 μg⋅L
-1
),确定仪器状态良好,保证数据质量。
TOC 空白值按照 PM
2.5
采样体积转化为大气中的浓度为 0.26 μg⋅m
-3
,所
有测试样品均高于空白值。
(3) 水溶性离子测定
使用 两套 881 离子色 谱 仪 ( 瑞士 Metrohm 公司 生产 ) 测 定 水 溶 性离 子
(Cl
-
,NO
3
-
,SO
4
2-
,NH
4
+
,Na
+
,K
+
,Ca
2+
,Mg
2+
)的离子色谱,关于仪器操
作原理可见文献[3]。测试样品前,配置梯度浓度阴阳离子标准溶液进行仪
器标定。以测量峰面积值为横坐标、梯度浓度(μg⋅L
-1
)为纵坐标绘制标准曲
线,回归方程相关系数 R²>0.990,表明仪器状态良好。另外,在更换淋洗液
后以及所有样品测试完成之后进行标液测试,确定仪器状态良好,保证数据质
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