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碱性体系下乏燃料氧化溶解行为与机理研究进展.docx
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2023-02-23
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碱性体系下乏燃料氧化溶解行为与机理研究进展.docx
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核能的开发利用是人类解决能源短缺问题的主要途径之一。核能的发展必须解决 2 大问
题,一是铀资源的高效利用,二是高毒性乏燃料的妥善处理。解决这 2 大问题的根本途径在于
建立先进的闭式燃料循环
[1-2]
。闭式燃料循环与一次通过循环的差异在于闭式燃料循环中从反应
堆中卸出的乏燃料需要经过后处理回收铀和钚再循环、放射性废物处理与最终处置
[3]
。通过先
进的闭式燃料循环,可实现铀资源利用的最优化,并能最大限度的减少高放核废物的体积及放
射性毒性,实现核废物的最少化。核燃料后处理是核燃料闭式循环的一个重要组成部分,主要
是从乏燃料中回收铀和钚。水法 PUREX 流程是目前得到工业应用的后处理方法,是以磷酸三
丁酯(TBP)为萃取剂、烷烃(例如煤油、正十二烷)为稀释剂,根据不同元素在有机溶剂与硝酸体
系中萃取性能的差异,进行元素分离,以纯化回收 U、Pu 等元素
[1-2, 4]
。该流程已经得到了工业
化应用、具有毋庸置疑的优点。但近年来俄罗斯、美国和韩国等国家针对碱性体系下的乏燃料
后处理技术开展了一定的研究工作
[5-10]
,以期改进、建立新的后处理流程。
碱性体系下乏燃料后处理的方法最初始于 1950 年末至 1960 年初以季铵盐从碳酸盐体系
下萃取回收其中的铀和钍
[11]
。近十几年来碱性后处理流程有了较大发展。碱性乏燃料后处理流
程是采用碳盐溶液代替传统硝酸溶液来进行乏燃料的氧化溶解,以及后续的铀、钚的提取与分
离纯化流程
[5-10]
。此类流程不使用硝酸,具有腐蚀性小、安全性高、废物产生量少且易于处
理、不产生氮氧化物气体等优势;同时,碱性体系下的氧化溶解具有较高的选择性,大部分裂
变产物不被溶解,可在乏燃料溶解阶段就实现初步的分离,溶解液中仅含有少量的裂片元素,
易于后续铀、钚的提取、分离与纯化,流程大为简化
[5-13]
。当前仅有俄罗斯、美国、韩国和日
本等少数国家提出了相对完整乏燃料碱性后处理流程,包括我国在内的其余国家对碱性后处理
流程的研究起步较晚或暂未开展
[5-16]
。碱性后处理流程主要有 2 种不同的技术路线,一种是以
美国和韩国为主的基于四苯基硼酸钠等化学沉淀剂的化学沉淀法
[6-10]
,另一种是俄罗斯提出的
基于季铵盐类萃取剂的萃取分离法(CARBEX)
[5, 12-13]
。类似 CARBEX 的萃取分离法碱性后处理
流程具有较高的分离系数,相较于化学沉淀流程更具工业化发展潜力。
对比当前碱性后处理流程的研究来看,虽然碱性后处理流程具有较多优势,但在碱性体系
下,乏燃料的溶解容量较低,通常溶解液中铀浓度远低于 PUREX 流程中的 350 g/L 左右
[1-2]
。
相较于 PUREX 流程中铀溶解度高、处理能力大等优势,碱性后处理流程仍有很大的发展空
间。其中碱性体系下的乏燃料氧化溶解行为和机理的研究对于优化溶解工艺与条件、提高乏燃
料溶解度、提高乏燃料处理量等具有极为重要的意义。
典型的压水反应堆乏燃料的主要成分为 UO
2
,约占燃料成分的 95%左右。其中 UO
2
的氧
化溶解过程包括一系列氧化、溶解过程,可以大致分为 2 个步骤
[1-2, 17]
:
1) O
x
+UO
2
→Red+UO
2
2+
(surf)
2) UO
2
2+
(surf)→UO
2
2+
(aq)
因此要实现在碱性条件下的乏燃料有效溶解,不仅需要适当的氧化剂提高 UO
2
氧化速率
并将 U(Ⅳ)氧化为 U(Ⅵ),还需要合适的溶液介质促进表面 UO
2
2+
(surf)离子扩散至溶液中
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