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为获取铁基催化剂在费托合成反应中的CO转化集总动力学模型,为费托反应器设计和工艺优化提供依据,使用自主研发的工业催化剂CNFT-1(主要成分Fe-Cu-K-B-Si,堆密度0.8 g/cm3),基于经典且广泛接受的碳化物机理(Carbide),以次甲基生成基元反应为速率控制步骤,推导了LHHW型CO转化集总动力学模型。在1 L搅拌釜反应器(高径比2.5)中首先排除了内外扩散的影响(搅拌转速>400 r/min,空速>7 000 mL/(g·h)且粒径<150 μm),然后通过正交试验进行了30组反应动力学实验,条件如下:503~553 K,1.0~4.0 MPa,8 000~20 000 mL/(g·h)以及合成气氢碳比1.0~5.0。在此范围内得到的CO转化率20%~70%,基本符合动力学的要求,并且CO转化率和CO2选择性随反应条件的变化趋势符合费托反应基本规律,数据可靠合理。以CO转化率相对残差MARR为目标函数建立模型,通过目标函数最小化(MARR=8.7%,复相关指数R2=0.92)来求解方程并获得最优模型参数,得到动力学模型参数估计值,并根据模型参数所代表的物理意义(合理的
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