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采用一个包含平流层化学、辐射、动力相互作用的二维模式,对地表有机氯排放变化影响平流层的具体过程作出评估,从而确定平流层臭氧对于地表有机氯排放的多耦合响应,也检验了“蒙特利尔议定书”的减排效果。结果表明,以议定书框架协议达成的20世纪90年代地表有机氯排放减少按30%计算,通过输送、扩散和一系列化学反应,导致平流层中上层的各活性化学族的浓度发生变化,稳定后平流层40 km到48 km经向平均的相对变化率,ClOx减少20%,HOx和NOx增加2%左右,O3恢复5%左右。此外,这些成分变化导致平流层中上层辐射
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第 3 2 卷第4 期 大气科学学报 Vol. 32 No. 4
2009 年 8 月 Transactions of Atmospheric Sciences Aug. 2009
施春华,郑彬,陈月娟.平流层臭氧对地表有机氯排放的多耦合响应[].大气科学学报,2009,32(4) :522-529.
平流层臭氧对地表有机氯排放的多耦合响应
施春华\ 郑彬2 ,陈月娟3
(1.南京信息工程大学气象灾害省部共建教育部重点实验室’江苏南京210044 ;
2.中国气象局广州热带海洋气象研究所/热带季风重点开放实验室,广东广州510080;
3.中国科学技术大学地球和空间科学学院,安徽合肥230026)
摘要:采用一个包含平流层化学、辐射、动力相互作用的二维模式,对地表有机氯排放变化影响平流
层的具体过程作出评估,从而确定平流层臭氧对于地表有机氯排放的多耦合响应,也检验了“蒙特
利尔议定书”的减排效果。结果表明,以议定书框架协议达成的2 0 世纪9 0 年代地表有机氯排放减
少按3 0 % 计算,通过输送、扩散和一系列化学反应,导致平流层中上层的各活性化学族的浓度发生
变化,稳定后平流层40 k m 到48 k m 经向平均的相对变化率,C1OX 减少2 0 % ,H O X 和 N O X 增加2 %
左右,O 3 恢复5 % 左右。此外,这些成分变化导致平流层中上层辐射加热率增加,平流层变冷趋势
减缓0.6 K 。
关键词:平流层臭氧;响应;有机氯排放
中图分类号:P421 文献标识码:A 文章编号:1674-7097 (2009) 04-0522-08
Stratospheric Ozone in Response to Increased Surface CFCs Emissions
SHI Chun-hua1,Z H E N G Bin2, C H E N Yue-juan3
(1. Key Laboratory of Meteorological Disaster of Ministry of Education,NUIST,Nanjing 210044 ,China;
2. Key Open Laboratory for Tropical Monsoon,Institute of Tropical Marine and Meteorology,C M A ,Guangzhou 510080,China;
3. School of Earth and Space Sciences,University of Science and Technology of China,Hefei 230026 ,China)
Abstract:To evaluate the sttatospheric process in the response to the increased surface CF Cs emissions,
some simulations were carried out by the N C A R interactive chemical,dynamical and radioactive two-di
mensional ( S O C R A T E S ) model. The investigation shows that when the surface CF Cs emissions is re
duced by 3 0 % ,which leads to changes of concenttations of various active chemical components in the
mid-upper stratosphere, trough transportation,diffusion and a series of chemical reactions ; after t e e
quilibrium of the various components,t e relative change rate of active components In t e layer from 40
k m to 48 k m is - 2 0 % for C1OX,2 % for H O X,2 % for N O X and 5 % for O 3,respectively. Those chan
ges result in t e increase in radiation heating rate in the mid-upper sttatosphere,thus the cooling trend of
the stratosphere is reduced by 0. 6 K.
Key words : stratosphere ; ozone ; response ; Chloro-Fluoro-Carbon emission
0 引言
2 0 世纪7 0 年代以来,通过以P Crutzen、M M o
lina 和 F S Ro wland等为代表的研究,关于平流层臭
氧破坏机制的认识逐步深入,认为几种重要的化学
族对臭氧的影响比较大,尤其在意识到氯的重要性
后,国际社会最终达成了《关于消耗臭氧层物质的
蒙特利尔议定书》。这对地球环境保护工作是个巨
大的进步。
实际平流层过程非常复杂,同时包含了动力输
收稿日期:2008-10-29;改回日期:2009-0343
基金项目:国家自然科学基金资助项目(40705015 ;0633015);江苏省高校自然科学研究计划(08KJD170001);中国科学院知识创新工程
领域前沿项目(IAP0711)
作者简介:施春华(1978— ),男,江苏南通人,博士,副教授,主要从事气候变化、中层大气研究,shi@nuist. edu. cn,sch@ustc. edu.
第 4 期
施春华,等:平流层臭氧对地表有机氯排放的多耦合响应
523
送和光化学、辐射等作用过程;平流层大气的活性成
分也复杂多样,目前已经知道的有7 个元素族的近
百种成分;而且这些过程和成分都是相互耦合的,不
是孤立的。平流层氯,一方面对臭氧化学起重要的
作用,W C R P 的子计划S P A R C 直到现在还反复评
估卤素化学在极地臭氧耗损中的作用;另一方面,平
流层氯通过耦合反应,对其他化学成分以及平流层
温度结构都具有重要作用。
随着观测资料的积累,国内外对平流层微量成分
分布和变化的分析逐渐增多。陈月娟等⑴、施春华
等[2]曾用H A L O E 资料详细分析了平流层臭氧、氮氧
化物、氯化氢、水汽、甲烷等具体分布和变化。刘春红
等[]通过建立一个描述平流层臭氧均相光化学过程
的箱模式,讨论了奇氯和奇氮变化对臭氧的影响。周
秀骥等[]曾用二维及三维化学模式研究了青藏高原
臭氧变化中动力输送和化学过程的相对作用。王革
丽等[]通过模式分析了平流层臭氧通过气溶胶表面
异相化学对排放氯和氮的非线性响应。
国内外用模式模拟研究平流层臭氧主要集中在
这几个方面:一是极区和高纬极涡内过程的研
究[6—8 ],包含了臭氧洞内的动力和化学过程,但相对
全球来讲对中低纬的研究不够;二是研究单一某种
成分的变化较多,如水汽的研究[U]、氯及氮氧化物
的 研 究 14,但研究它们对臭氧综合影响及各微量
气体间的关系还是不多;三是直接针对平流层活性
氯的研究较多,而研究其对于地表有机源排放变化
响应的较少。因此本文将使用一个对流层一平流层
耦合的动力、辐射和化学模式,重新评估平流层成分
和温度结构对对流层有机氯排放的多耦合响应,也
初步检验了 “蒙特利尔议定书”的减排效果,这对进
一步评价卤素化学在平流层臭氧耗损中的作用有重
要意乂。
1 模式和方法介绍
当前广泛使用的天气气候模式,即使包含平流
层模块,也都是相当简化的。本研究使用的soc-
r a t e s 3 模式是包含平流层化学、辐射、动力相互
作用的二维模式,专门为研究中层大气而设计的。
模式中环流输送是用半拉格朗日方法实现的,这种
方法利用剩余风速(V , w * )来追踪空气块。该模
式的动力学方程包含了在纬向平均下的热通量方
程、动量方程、质量连续方程和热成风关系。方程中
还包含了涡旋热通量扩散项,行星波、重力波、潮汐
波以及平流层风场Q B O 强迫项等。模式的化学部
分包含了 6 9 种化学成分和18 3 个化学反应。不同
寿命气体对于化学和动力过程敏感性不同,分别采
用不同的化学连续/ 输送方程。模式垂直范围从地
面到120 k m 高度,垂直分辨率1 k m ,水平范围从
85° S~85° N,格距5 。。L e e 等[5 ]用该模式研究了包
括太阳周期和Q B O 等因素对近十年平流层臭氧的
影响;Gruzdev等[6 ]用该模式研究了中层大气的长
期变化,认为温室气体、行星波动力学因子等是中层
大气温度变化重要因子。该模式现已发展到第三版
本,对平流层复杂多耦合过程有较好的模拟能力。
大气中的含氯物种可以分为两类:有机氯和无
机氯。表 1 是进入平流层的氯的主要来源的比较。
根据W M O 19 9 4的报告[7 ],自然源的氯变化不大,
平流层氯的变化主要是人为排放有机氯的变化引
起。本文通过改变对流层(模式下边界)人造氟氯
化碳的排放量,以 1 9 90 年的排放为基础,研究下边
界排放增加3 0 % (假定不考虑蒙特利尔议定书及其
修正案,2 0 世纪 9 0 年代的相当增加率)后 ,平流层
臭氧对该变化的响应。
表1 平流层氯的主要来源
Table 1 Sources of the stratospheric chlorine
来源 物种
所占比例/%
CFC-12 28
CFC-11 2
CCl
12
人为产生
CH 3 CCl 3
10
CFC-113 6
HCFC-22 3
CH Cl
15
自然源
HCl 3
2 分析和讨论
2 . 1 平流层微量成分的变化
地表排放的有机氯,一定时间后,经垂直对流和
扩散后被输送到平流层。图 1 是赤道有机氯总量
(4 x CCl4 + 3 x C F C n + 2 x C F C 12 + 3 x C F C 1U +
H C F C 22 + 3 x C H 3CCl3)排放的变化,不考虑自然源
C H C l 的变化。图 l a 是控制实验,即初始场没有变
化的情况,此时平流层有机氯随时间变化不大,垂直
方向具有稳定的垂直梯度。图 l b 是强迫实验与控
制实验之差,即增加人造有机氯排放30% 后平流层
有机氯的变化。图中显示人造有机氯在地表排放增
加后,从对流层迅速向上输送和扩散。半年内,排放
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