氮原子吸附锯齿型石墨烯纳米带第一原理研究

氮原子吸附锯齿型石墨烯纳米带第一原理研究 石墨烯纳米带（GNR）作为新型纳米材料，在物理特性和潜在器件应用方面展现出丰富的可能性。特别是锯齿型石墨烯纳米带（ZGNR），由于其在费米面附近的显著边界态和未成对的π/π*电子所呈现的磁有序态，因此成为了研究的热点。锯齿型石墨烯纳米带的特性不同于扶手椅型石墨烯纳米带，后者具有随着宽度周期性变化的带隙特性，而锯齿型石墨烯纳米带通常呈现出金属性质。 在本研究中，利用基于密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）的第一原理计算方法，对锯齿型石墨烯纳米带上氮原子吸附的体系进行了详细计算。通过第一原理计算，我们可以更深入地理解氮原子吸附对锯齿型石墨烯纳米带电子结构的影响。研究结果表明，氮原子倾向于吸附在石墨烯纳米带的边缘，并且这种吸附作用会显著影响石墨烯纳米带的电子结构。氮原子吸附在纳米带边缘时，费米面附近的电子态密度增加，导致纳米带的导电性得到增强。 研究中，计算方法采用DMOL3软件提供的自旋极化局域轨道密度泛函方法（DFT），并采用广义梯度近似（Generalized Gradient Approximation, GGA）中的Perdew-Burke-Emzerhof格式处理电子间的交换关联作用。模拟中所用基函数为双数值基组（Double Numerical Polarized, DNP），几何优化的能量收敛标准为2.7×10^-4 eV，能量梯度和原子偏移分别为0.544 eV/nm和5.0×10^-4 nm。自洽场（Self-Consistent Field, SCF）的电荷密度收敛标准为2.7×10^-5 eV，采用Pulay形式的密度混合方法，其相关参数如Pulay值和混合电荷密度也按照一定的规则设定。布里渊区k点的选取方案沿带轴方向为1×1×30。 在材料科学与工程领域，石墨烯的研究一直是热点课题。石墨烯的电荷载流子是无质量的狄拉克费米子，这些特性更适宜用狄拉克方程而不是传统的薛定谔方程来描述。当石墨烯片尺寸缩小至微米级别以下时，会表现出半导体性质。石墨烯纳米带的电子结构可以通过其宽度和边缘的原子几何结构进行调节，这一特性赋予了石墨烯纳米带在电子器件设计中的灵活性。 研究发现，锯齿型石墨烯纳米带的一维边缘具有独特的磁有序特性。锯齿型石墨烯纳米带在未成对的边界π/π*电子上表现出磁性有序态，存在两个稳定的自旋状态结构，即Ferro-F和Ferro-A结构。在Ferro-F结构中，两个边界的自旋方向相同，而在Ferro-A结构中，两个边界的自旋方向相反。这两种结构的能量非常接近，相差约11 meV。 对于氮原子的掺杂效应，氮原子被广泛认为是一种有效的掺杂原子，可以对碳纳米管和石墨烯纳米带的电子结构产生显著的影响。例如，氮原子的取代式掺杂可以使纳米管成为N型半导体，而吸附式掺杂可以使纳米管成为P型半导体。本研究聚焦于氮原子吸附锯齿型石墨烯纳米带的情况，并且提供了详细的计算和分析结果。尽管氮原子吸附式研究还未见报道，但通过本研究的理论计算结果，我们理解到通过掺杂可以制备具有新颖物理和器件特性的石墨烯纳米结构，这为未来纳米微电子器件的设计提供了理论依据。 本研究获得了高等学校博士学科点专项科研基金和国家自然科学基金重点项目的资助。研究者于陕升和郑伟涛来自吉林大学材料科学与工程学院，他们的研究工作显示了石墨烯纳米带在应用和基础科学探索方面的双重价值，为未来纳米电子器件的制造提供了新的视角和方法。