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Nafion-SiO
2
-PWA 复合膜甲醇扩散系数
1
陈超，陈胜利
*
，崔凯跃
中国石油大学（北京）化学科学与工程学院重质油国家实验室，北京（102249）
E-mail: slchen@cup.edu.cn
摘 要：本文通过溶胶-凝胶法制备出 Nafion-SiO
2
，Nafion-SiO
2
-PWA 复合膜。利用自制的
扩散池对膜的甲醇扩散系数进行了测定。实验发现，选用不同浓度的甲醇溶液进行扩散时，
膜的扩散系数基本不变；向 Nafion 中加入少量无机物 SiO
2
（3 wt%）和 SiO
2
-PWA（4.5 wt%）
后，膜的甲醇扩散系数显著降低，分别从 2.29×10
-6
cm
2
/s 降至 1.76×10
－
6
cm
2
/s 和 1.82×10
－
6
cm
2
/s，即甲醇扩散系数分别降低了 23 % 和 21 %，但是无机物含量继续增加时，膜的甲醇
扩散系数反而升高。
关键词：DMFC；Nafion-SiO
2
-PWA；Nafion-SiO
2
；甲醇渗透；扩散系数等
中图分类号：TM911.4
1. 引 言
直接甲醇燃料电池（DMFC）具有体积小、重量轻、系统结构简单、燃料来源丰富、价
格低廉、储存携带方便、安全性高等优点，被公认为近年内会率先实现商业化的燃料电池。
目前，DMFC中广泛采用的质子交换膜是Nafion
®
膜，虽然这类膜具有优异的化学性能，但
是甲醇渗透率高达40%
[1]
。这不仅造成甲醇燃料的浪费，还引起阴极催化剂中毒，并在阴极
形成混合电位导致电池电位的下降，最终降低电池的整体效率。浦鸿汀等
[2]
认为添加纳米级
无机物可以堵住聚合物的微孔，从而提高复合膜的抗渗透能力，利于降低甲醇渗透率。Miyake
等认为
[3]
，由于复合膜中的SiO
2
对水有较强的亲和力，因而在甲醇溶液中，它首先吸收水分，
然后再吸收甲醇，因此可大大降低甲醇的吸入量。
近年来，许多文献涉及质子交换膜甲醇渗透性能的研究
[4-16]
。甲醇扩散浓度的测定方法
通常采用差示折光仪
[16]
，放射性示踪技术
[10]
，循环伏安法
[13]
，色谱法等。Skou
[12]
等发现Nafion
膜的甲醇扩散系数随温度的升高而升高，60℃时甲醇扩散系数为4.9×10
-6
cm
2
/s。Pivovar
[17]
等发现Nafion-117膜的甲醇渗透率随甲醇浓度（0-50 vol%）的增加而升高。但是，DMFC中
常用甲醇水溶液的浓度不超过4 M（12 wt%左右），一般为1 M（空气作氧化剂）或2 M（氧
气作氧化剂），为此，本文考察了甲醇浓度分别为1 M、2 M、3 M和4 M时膜的扩散系数的
变化。
目前，向 Nafion 膜中加入 SiO
2
的方法大致可以分为三类：直接加商业 SiO
2
颗粒、加
SiO
2
水溶胶和直接将正硅酸乙酯（TEOS）加入聚合物中
[18]
。加入固体颗粒易团聚
[19]
，不易
在膜液中分散，因此这种方法合成的复合膜很难均匀，且在制备过程中 SiO
2
的缩合度太高，
导致 SiO
2
中几乎没有 SiOH 基团，对膜的改性程度非常有限。Adjemian
[20]
用正硅酸乙酯在
酸催化下完全水解合成 SiO
2
水溶胶，SiO
2
的缩合度依然很高。将正硅酸乙酯（TEOS）加入
离子导电聚合物时，需先对聚合物进行酸处理和水处理，合成过程较复杂。本文以乙醇为分
散介质，采用酸催化正硅酸乙酯部分水解制备 SiO
2
溶胶
[21,22]
，再取适量加入 Nafion 膜液制
膜。该方法通过控制 SiO
2
在整个合成过程中的水解进程，使得到的质子膜中 SiOH 基团多
且分布均匀，有利于提高质子膜的性能，而且合成过程简单易行，且 SiO
2
分散均匀。Arico
[23]
将 SiO
2
-PWA 粉末分散到Nafion 膜液中制复合膜，当电池温度为 145℃，电流密度为 1.4 A/cm
2
时，能量密度高达 400 mW/cm
2
（2 M 甲醇，氧气），说明 PWA 对氧的电化学还原起到了
1
本课题得到高等学校博士学科点专项科研基金（项目编号：20040425006）的资助。
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