锂离子电池固体电解质界面的界面效应

电池界面钝化层的存在是影响现代锂离子电池寿命和性能的主要因素。 一种特殊情况是固体电解质界面（SEI），这是一种由于电解质在阳极表面的不稳定性和随后的分解而形成的非均匀多组分膜。SEI起到钝化层的作用，阻碍电解质进一步分解，从而导致库仑效率不足。在这项工作中，我们使用第一性原理模拟研究了氟化锂（LiF）和碳酸锂（Li2CO3）之间界面的动力学和电子性质，这两种成分存在于具有有机液体电解质的锂离子电池中。我们发现，尽管在热力学上是有利的，但Li离子从LiF迁移到Li2CO3存在一个实质性的障碍，在Li2CO3中形成间隙，从而有可能进行离子传输。一旦形成，我们发现Li跳跃的活化能从大块Li2CO3中的0.3eV降低到所考虑的界面结构中的0.16eV展示界面的有利作用。我们进一步进行了Car-Parrinello分子动力学模拟，以探索界面结构中的锂离子传导，这表明界面附近的锂离子扩散增强。了解SEI组件的界面特性是实现下一代电池的重要前沿。