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基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与应用 基于高通量计算与机器学习的设计方法与软件的开发与
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I
中文摘要
基于高通量计算与机器学习的材料设计方法与软件的开发与应用
作者姓名:罗树林
专 业:材料物理与化学
指导教师:张立军教授
随着第一性原理密度泛函理论的不断发展,以高通量计算、晶体结构预测为
代表的材料设计方法在材料研究中的地位正在快速上升。第一性原理高通量计算,
可以大规模搜索材料相空间,发现新的材料、性质及原理。近年来,以人工智能
图像识别等技术为突破口,机器学习算法快速应用在多个不同的学科领域。机器
学习与材料设计方法的交叉融合,在新材料、新的构效规律、设计原则等的发现
上取得了显著的进展,进一步刺激了众多科研力量的持续关注。实现高通量计算
等材料设计方法与机器学习算法的有效结合,依赖于开发新的算法及软件基础架
构。如何高效地产生、收集、管理、学习和挖掘大规模材料数据,是当前该研究
方向涉及的算法开发及软件设计过程中面临的主要难点。针对以上问题,我们发
展了三个基于高通量计算与机器学习的计算方法与软件,并将其应用于一些典型
半导体光电材料物性的研究,取得了以下创新性成果或进展:
(
1
)
参与开发了人工智能辅助、数据驱动的高通量计算材料设计软件
JAMIP
(
Jilin Artificial-intelligence aided Materials-design Integrated Package
)
中的晶体结构数据读写模块的核心算法及结构原型数据库接口,并对
JAMIP
做
了千百级高通量计算任务测试。
材料晶体结构信息的保存具有多种不同的数据格
式。正确读取,写入这些不同类型的结构文件,是材料设计软件开发中的重要任
务之一。我们针对不同结构文件,设计开发了结构文件读写算法。特别重要的是,
对各种非标准格式的晶体学信息文件(CIF),现有其他发布 的同类算法存在无
法正确识别所有非标准类型的CIF文件的问题,我们设计并发展了新的自适应算
法来处理这些不同类型的非标准CIF文件,确保结构读写模块的更广泛的普适性。
同时,我们开发了JAMIP软件的晶体结构原型数据库接口及配套工具,方便高通
II
量结构建模及计算。此外,我们还对开发的JAMIP材料设计软件,开展了百千级
高通量计算任务测试,验证了软件的可靠性。
(
2
)
发展了一种基于人工智能聚类算法的结构原型生成算法及软件
SPGI
(
Structure Prototype Generator Infrastructure
),并用 此软件创建了一个
大型无机晶体结构原型数据库
LAE-ICSPD
(
Local Atomic Environment based
Inorganic Crystal Structure Prototype Database
)。
通常,高通量计算方法是基
于一些结构原型,进行候选元素替换,通过批量计算来快速筛选潜在的候选材料。
因此,高质量、高独占性的结构原型数据库对于高通量计算具有重要的实际使用
价值。晶体的原子局域环境编码了晶体结构的所有原子配置信息,能很好地代表
结构的独占性。我们开发了一种新的人工智能晶体结构原型生成软件SPGI,其基
于无监督学习策略,以晶体结构的局域原子环境作为描述符,对所有实验上已合
成的无机晶体结构做聚类分析,从中挑选出来了15613个结构原型,并以此构造
了一个大型无机晶体结构原型数据库LAE-ICSPD,为高通量计算或机器学习等
材料设计方法提供所需的晶体结构原型数据。
(
3
)
发展了一种新的、可逆推回晶体结构的晶体结构表征方法,并基于
此结构表征方法设计了一种基于高通量计算和机器学习算法的逆向晶体结构预
测策略。
基于晶体结构投影分解算法,我们发展了一种新的可逆推回晶体结构的
结构表征方法“二维切片格点图”。其核心思想是:对三维晶体结构做切片投影
处理,将属于同一平面上的原子“切片”(投影)到同一个二维格点图上。该描
述符可以同时用作监督学习预测模型(如深度神经网络)和 无监督学习生成式模
型(如变分自编码器,生成对抗神经网络)所需的材料特征描述符。同时,结合
晶体结构原型数据库、监督学习性质预测模型/无监督学习生成式模型,我们设
计了一种新的以材料目标性质为导向的逆向晶体结构预测策略。
(
4
)
通过理论与实验相结合,成功解析了实验观测到的
CsPbBr
3
钙钛矿在
两个不同表面上的具体原子排布,并解释了这两个不同表面间的相互转变机制。
实验上用扫描隧道显微镜(STM)观测到了无机钙钛矿CsPbBr
3
材料有两个不同
的稳定表面,即“stripe”表面和“armchair”表面。其中,“stripe”表面区域面
积比“armchair”表面区域面积更大。但是实验上无法确定这两个表面对应的具
III
体的表面原子排布,也无法解释为什么“stripe”表面区域面积更大。通过采用自
主开发的JAMIP软件,我们开展了CsPbBr
3
钙钛矿STM图像的高通量模拟。我们
发现了两个构建表面的模拟STM图像与实验观测图像吻合,进而解析了实验上观
测到的“stripe”,“ armchair”两种STM图像对应的具体表面原子排布:“stripe”
图像是由于表面Br原子对及其两侧的Cs原子的长程和短程间隔排布所形成;而
“armchair”图像是由于表面Br原子对及其两侧的Cs原子分层排布所形成。通过
计算这两个表面结构的表面能,我们发现“stripe”表面的表面能略低于“ armchair”
表面的表面能,具有更好的稳定性。这是“armchair”表面自发地转变为“stripe”
表面的主要原因,解释了“stripe”表面区域具有更大面积的实验事实。
(
5
)
基于第一性原理高通量计算方法,探索了纯
MAPbI
3
钙钛矿中掺杂
5-
AVA
分子可以提高材料热力学稳定性的原因,以 及 二维层状硒化铟材料的
β
相和
γ
相中带隙值和电子迁移率随原子层层数的变化规律。
对于有机钙钛矿MAPbI
3
材
料,实验上发现往其纯相中掺杂5-AVA分子,使其变成(5-AVA)
x
MA
1-x
PbI
3
体系后,
能显著提高其在各种复杂条件下的稳定性。通过采用高通量筛选方法,我们批量
计算了数十个不同的MAPbI
3
相和(5-AVA)
x
MA
1-x
PbI
3
相的形成能,获得了能量最
低的两个MAPbI
3
相和两个(5-AVA)
x
MA
1-x
PbI
3
相。通过分析筛选出的四个相的分
解焓及结构中八面体的形变程度,我们发现:5-AVA离子与I离子间有更强的键
合作用,使得掺杂相中具有更大的八面体畸变程度;(5-AVA)
x
MA
1-x
PbI
3
体系具有
更低的分解焓。因此,理论计算结果显示:5-AVA分子的加入,使得有机钙钛矿
中的有机分子更难逃逸。这是纯MAPbI
3
钙钛矿中掺杂5-AVA分子可以提高材料
热力学稳定性的主要原因。此外,通过开发电子输运计算的高通量计算流程方法
及模块,与合作者开展了对两种相(β相和γ相)的二维层状硒化铟材料从单层到
十层结构的带隙值、电子迁移率等物性随着原子层层数的变化规律的研究。我们
发现:两种相的带隙值都是随着原子层层数的增加而减小,两种相的电子迁移率
都是随着原子层层数的增加而增大。
关键词:
第一性原理计算,高通量计算,机器学习,结构原型数据库,半导体光电材
料
I
目
录
第一章
绪论
............................................................................................................... 1
1.1 材料领域高通量计算工具概述 ....................................................................... 1
1.1.1 大型材料结构及物性计算数据库 ............................................................ 2
1.1.2 现有高通量计算软件包 ............................................................................ 7
1.2 用于材料学领域的机器学习算法概述 ......................................................... 13
1.2.1 监督学习算法 .......................................................................................... 15
1.2.2 无监督学习算法 ...................................................................................... 18
1.3 论文选题目的及意义 ..................................................................................... 21
1.4 论文的结构安排 ............................................................................................. 22
第二章
计算材料学的理论背景和物性计算方法
................................................. 23
2.1 密度泛函理论概述 ......................................................................................... 23
2.1.1 密度泛函理论的发展历史 ...................................................................... 23
2.1.2 Hohenberg-Kohn 定理 ............................................................................ 27
2.1.3 Kohn-Sham 方程 ..................................................................................... 28
2.1.4 交换关联泛函 .......................................................................................... 29
2.2 材料的第一性原理物性计算 ......................................................................... 31
2.2.1 材料的第一性原理物性计算概述 .......................................................... 32
2.2.2 本文中涉及到的材料第一性原理物性计算 .......................................... 32
2.2.2.1 表面原子的 STM 图像 ............................................................................. 32
2.2.2.2 表面能 ........................................................................................................... 33
2.2.2.3 原子填充因子 ............................................................................................. 35
2.3 结构描述符 ..................................................................................................... 36
2.3.1 材料的结构表征方法概述 ...................................................................... 36
2.3.2 本论文中涉及到的材料结构表征方法 .................................................. 38
II
2.3.2.1 原子成键键取向序列(BOO) ........................................................... 38
2.3.2.2 原子位置平滑重叠(SOAP) ............................................................. 39
2.4 新材料的计算设计方法 ................................................................................. 40
2.4.1 基于高通量计算的计算设计方法 .......................................................... 41
2.4.2 基于结构预测的计算设计方法 .............................................................. 44
2.4.3 基于机器学习的计算设计方法 .............................................................. 45
第三章
开发机器学习辅助的高通量计算材料设计工具
..................................... 49
3.1 参与开发机器学习辅助的高通量计算材料设计软件 JAMIP ..................... 49
3.1.1 开发背景 .................................................................................................. 49
3.1.2 开发工具 .................................................................................................. 54
3.1.3 开发细节 .................................................................................................. 55
3.1.3.1 晶体结构的文本文件格式转换 ...................................................... 55
3.1.3.2 结构原型数据库 .............................................................................. 60
3.1.3.3 百千级高通量计算任务测试 .......................................................... 60
3.1.4 本节小结 .................................................................................................. 61
3.2 基于无监督学习及高通量计算开发晶体结构原型生成软件 SPGI 及数据
库 LAE-ICSPD ........................................................................................................ 61
3.2.1 开发背景 .................................................................................................. 62
3.2.2 开发工具 .................................................................................................. 65
3.2.3 开发细节 .................................................................................................. 65
3.2.3.1 创建 LAE-ICSPD 的流程概述 ........................................................ 66
3.2.3.2 初始结构的筛选及预处理 .............................................................. 67
3.2.3.3 结构局域原子环境的表征 .............................................................. 68
3.2.3.4 聚类分析 .......................................................................................... 71
3.2.3.5 无机晶体结构原型数据库 LAE-ICSPD 的创建 ............................ 75
3.2.3.6 结构原型生成软件 SPGI ................................................................ 79
3.2.3.7 基于密度泛函理论的高通量计算 .................................................. 81
3.2.4 本节小结 .................................................................................................. 81
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- llqhi20162023-03-12资源不错,很实用,内容全面,介绍详细,很好用,谢谢分享。
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