微波辐照下活性炭催化CO2重整CH4制备合成气
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第
37
卷
第
4
期
煤 炭 学 报
Vol． 37 No． 4
2012
年
4
月
JOURNAL OF CHINA COAL SOCIETY
Apr． 2012
文
章编号
：0253
－
9993（2012）04
－
0669
－
05
微波辐照下活性炭催化
CO
2
重
整
CH
4
制
备合成气
李
龙之
，
宋占龙
，
李中庆
，
赵希强
，
马春元
（
山
东大学 燃煤污染物减排国家工程实验室
，
山东 济南
250061）
摘 要
：
利用微波加热装置
，
用
活性炭作催化剂
，
进行
CO
2
重
整
CH
4
的
实验研究
，
考察了微波功率
和
CH
4
/CO
2
比值对重整反应的影响
，
测
试了活性炭的催化性能
，
借助比表面积分析和
Boehm
滴定
法分析了活性炭失活原因
。
研究表明
：
增加微波功率和减小
CH
4
/CO
2
比值有利于提高
CH
4
和
CO
2
转化率以及出口气体中合成气比例
，
并
导致
H
2
与
CO
的
摩尔比降低
；
反应初期活性炭表现出良好
的催化性能
，40 min
后活性炭催化性能显著降低
；
孔结构特性的改变和含氧官能团数量的减少是造
成活性炭失活的主要原因
。
关键词
：
微波
；
活性炭
；
重整
；
合成气
中图分类号
：TQ544
文献标志码
：A
收
稿日期
：2011
－
06
－
30
责
任编辑
：
张晓宁
基金项目
：
国家自然科学基金资助项目
（ 50906047）
；
教育部高等学校博士学科点专项科研基金资助项目
（ 200804221027）
作
者简介
：
李龙之
（ 1982—）
，
男
，
山
东寿光人
，
博士研究生
。E
－
mail： lilongzhi630 @ 163. com。
通信作者
：
马春元
（ 1961—）
，
教
授
，
博士生导
师
。E
－
mail： sdetechym@ 163. com
The reforming of CH
4
with CO
2
for syngas production over the
activated carbon under microwave irradiation
LI Long-zhi，SONG Zhan-long，LI Zhong-qing ，ZHAO Xi -qiang，MA Chun-yuan
（ National Engineering Laboratory for Coal-Burning Pollutants Emission Reduction，Shandong University，Jinan 250061，China）
Abstract： The microwave-assisted heating apparatus was employed to study the reforming of CH
4
with CO
2
over activa-
ted carbon． The influences of microwave power and CH
4
/CO
2
molar ratio on reforming reaction were investigated． Fur-
thermore，catalytic activity of the activated carbon was tested． And specific surface area analysis and Bothem titration
method were used to explore the possible reason for the deactivation of activated carbon． The results indicate that in-
creasing microwave power or decreasing the CH
4
/CO
2
molar ratio can result in an increase in the reactant gas conver-
sions as well as in the content of syngas，together with a decrease in the molar ratio of H
2
and CO． It is found that an
encouraging catalytic activity is achieved at the beginning，followed by a sharp loss of catalytic activity after 40 min，
which is mainly caused by the change of pore structure and the reduction of functional oxygen groups．
Key words： microwave； activated carbon； reforming； syngas
CO
2
重
整
CH
4
能将这两种廉价易得的
含碳气体
转化成附加值较高的化学品
，
为有效利用天然气资源
和削减温室气体排放提供了可靠途径
［1
－
3］
。
目
前
，
关
于
CO
2
重
整
CH
4
的研究报道很多
，
大部分研究工作
集
中在催化剂制备
、
改性和重整工况的优化上
［4
－
6］
。
催化剂选择方面主要集中在贵金属和过渡金属系列
。
贵金属活性较好
，
但
来源有限
，
价格昂贵
，
难以真正实
现工业化应用
。
过渡金属中
Ni
基催化剂储量丰富
、
价格低廉
，
且活性良好
。
然而重整过程中催化剂表面
的积炭现象严重
，
这是
Ni
催化剂的严重不足之处
。
因此
，
选取活性良好且不易失活的廉价催化剂成为研
究
CO
2
重
整
CH
4
的
核心内容
。
相比于金属催化剂
，
碳基催化剂具有充足的来源和明显的价格优势
，
而且
生成的积炭可以充当催化剂载体
［7
－
9］
。
因
此碳基催
化剂日渐成为研究热点
。
研究人员发现
，
在微波场中
进行的
CO
2
重
整
CH
4
反应表现出一些独特的优势
，
如反应速率加快
、
反
应温度降低
、
反应物转化率和产
物选择性提高
，
并且微波辐射利于消除积炭
［10
－
13］
。
DOI:10.13225/j.cnki.jccs.2012.04.009
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