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基于54T团簇模型,采用ONIOM分层计算方法,研究了1-己烯分子与镧改性ZSM-5分子筛的相互作用,并详细描述了1-己烯分子在镧改性ZSM-5分子筛上的催化活化反应机理。计算结果表明,1-己烯与镧改性ZSM-5分子筛之间没有发生耵配位吸附,只存在更加微弱的物理吸附,从而导致了镧改性ZSM-5分子筛烯烃吸附能力的降低。镧物种酸性中心的O―H键在活化能作用下通过极性分解直接发生质子迁移使1-己烯被质子化,经过碳正离子过渡态,形成稳定的烷氧基活化产物,从而使1-己烯被活化。计算得到的1-己烯的活化能垒是160
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